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テレビ東京のオーディション番組『ASAYAN』の“男子ヴォーカリスト・オーディション”で、デュオを選ぶという見地にたって選考された結果、個々の表現力と潜在能力の高さは勿論のこと、２人が一緒になったときの化学反応の素晴らしさから、激戦を勝ち抜いたのは川畑・堂珍組だった。これで、晴れてメジャー・デビューを果たすこととなった２人に、つけられたグループ名はCHEMISTRY（ケミストリー）——両者の歌声が“化学反応”を起こし無限のパワーを生み出す、という期待が込められてのもの。
01年３月に１stシングル「PIECES OF A DREAM」でメジャー・デビュー。川畑の“男っぽさ”と堂珍の“甘さ”が、ジャストなバランスで拮抗し合い、コーラス部分ではお互いに主張しながらも美しくシンクロしてみせるのだ。そんな本作が、発売６週目でオリコン１位を獲得。男性ヴォーカル・グループでは21年ぶりという快挙を成し遂げ、発売15週目にミリオン・セラーを達成した。その後、シングル「POINT of NO Return」「YOU GO Your Way」を収録した１stアルバム『The Way We Are』を発表。男性アーティストのデビュー・アルバムとして歴代１位となるダブル・ミリオンを記録し、この年の『第52回NHK紅白歌合戦』に初出場を果たした。
02年６月には、日韓共同開催となった『2002FIFAワールドカップ』の公式ソングを歌う日韓混合ユニットVoices of KOREA/JAPAN”に参加し、史上初の日韓のコラボレーション・ソング／大会テーマ・ソングとなる「Let's Get Together Now」を、共同レコーディング。ワールドカップ開幕式／決勝戦でのパフォーマンスは全世界160カ国で放映され、日本と韓国の新しい未来を世界に印象づけた。
03年１月に発売された２ndアルバム『Second to None』は、オリコン初登場１位＆ミリオン・セールスを記録、03年の年間アルバム・ランキングでも１位を獲得した。また、本作を引っさげた３rdツアー『KDDI Presents CHEMISTRY 2003 Tour“Second to None”』を敢行。チケットは数分で完売、12万人以上の規模となった全国アリーナ／ホール・ツアーは大成功を収めた。
その後も、３rdアルバム『One×One』（04年２月）、４thアルバム『fo(u)r』（05年11月）など、精力的にリリースを重ね、コンセプト・アルバムやリミックス・アルバムなどの企画アルバムも発表し、アーティストとしての地位を確固たるものとする。06年10月には、槇原敬之とのコラボーレーション楽曲「約束の場所」をリリース。さらに11月には、グラミー３部門を受賞したジョン・レジェンドとのコラボ・シングル「遠影 feat. John Legend」を発売し話題を呼んだ。
そして、デビューから５年、音楽シーンに多大な影響を与えた彼らの軌跡を綴った初のベスト・アルバム『ALL THE BEST』をリリース。08年１月には、２年以上の制作期間を経て作られた日本のヴォーカル・デュオ至上の金字塔的アルバム『Face to Face』を発表。リリースされる作品がことごとくメガ・セールスを達成し、不動の人気を獲得。J-R&Bの新たなスタンダードを作り出している。